Giessener Elektronische Bibliothek

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Benchmarking of SSB, reference cells and optimization of the cathode composite

Randau, Simon


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Bitte beziehen Sie sich beim Zitieren dieses Dokumentes immer auf folgende
URN: urn:nbn:de:hebis:26-opus-160783
URL: http://geb.uni-giessen.de/geb/volltexte/2021/16078/


Universität Justus-Liebig-UniversitĂ€t Gießen
Institut: Physikalisch-Chemisches Institut
Fachgebiet: Chemie
DDC-Sachgruppe: Chemie
Dokumentart: Dissertation
Sprache: Englisch
Tag der mĂŒndlichen PrĂŒfung: 19.05.2021
Erstellungsjahr: 2021
Publikationsdatum: 02.06.2021
Kurzfassung auf Englisch: Due to their potentially higher energy and power density, lower influence of the ambient temperature (freezing of liquid electrolyte) and higher safety compared to liquid electrolyte based lithium ion batteries, solid electrolyte based lithium batteries are gaining more and more interest. A variety of anode concepts, solid electrolytes and cathode concepts have been developed. All battery characteristics, such as energy and power density, cycle stability, but also the chemical stability between the materials can be influenced by a wide variety of combinations. Additionally, it may be necessary to use further additives or protection concepts.
The first goal of this dissertation was to make a comprehensive comparison of the current literature and to put it into context with own battery data as a reference. This was necessary because results are sometimes not classified in the existing literature, no reference is added or no consistent data on masses and manufacturing methods are given. With this first work it was possible to draw in-depth conclusions about the minimal information needed for reproduction, but also to make recommendations for future research goals. Furthermore, an application for the calculation of battery performance was designed, where the calculations are based on minimal information. In the evaluation of the literature it was found that in the majority of publications carbon additives are used in the cathode composites. In the second publication, the focus was on the optimization of battery performance using carbon additives and the influence of their carbon morphology and surface. Cycling experiments and microstructure-resolved simulations show that with fibrous carbons a higher utilization of the cathode active material can be achieved. However, carbon additives lead to an increased capacity loss due to the decomposition of the solid electrolyte. The latter was investigated in more detail by means of cyclovoltammetry, X-ray photoelectron spectroscopy and cyclization experiments. The degree of degradation is directly related to the carbon morphology and surface. To prevent the reactions caused by the use of carbon additives, a protective concept was developed and tested.
The results of this dissertation form the context for a comprehensive comparison of different cell concepts. The basic parameters are presented and discussed. Thus, the current state of the art in the field of solid-state batteries is summarized and evaluated. Recommendations and goals for a successful further development of solid-state batteries can be derived from this thesis. In the second part of the thesis such an optimization was carried out. The positive influence of carbon additives was examined more closely and the existing decomposition was reduced by a novel protection concept.
Kurzfassung auf Deutsch: Aufgrund ihrer potentiell höheren Energie- und Leistungsdichte, dem geringerem Einfluss der Umgebungstemperatur (Gefrieren des FlĂŒssigelektrolyten) und höherer Sicherheit im Vergleich zu flĂŒssigelektrolytbasierten Lithiumionenbatterien gewinnen festelektrolytbasierte Lithium-Batterien zunehmend an Bedeutung. Es haben sich eine Vielzahl von Anodenkonzepten, Festelektrolyten und Kathodenkonzepten entwickelt. Über die verschiedensten Kombinationen können alle KenngrĂ¶ĂŸen der Batterie, wie die Energie- und Leistungsdichte, ZyklenstabilitĂ€t, aber auch die chemische StabilitĂ€t zwischen den Materialien beeinflusst werden. ZusĂ€tzlich kann es nötig sein, weiter Additive oder Schutzkonzepte einzusetzen.
Das erste Ziel dieser Dissertation war es, einen umfassenden Vergleich der aktuellen Literatur durchzufĂŒhren und diese mit eigenen Batteriedaten als Referenz in Kontext zu bringen. Dies war nötig, da in der Literatur Ergebnisse teilweise nicht in die vorhandene Literatur eingeordnet werden, keine Referenz beigefĂŒgt oder keine konsistenten Angaben zu Massen und Herstellungsmethoden gemacht werden. Mittels dieser ersten Arbeit konnten tiefgreifende RĂŒckschlĂŒsse auf die minimal nötigen Informationen fĂŒr eine Reproduktion, aber auch Empfehlungen fĂŒr zukĂŒnftige Forschungsziele getroffen werden. Weiterhin wurde eine Anwendung zur Berechnung der Batterieleistung entworfen, bei der die Berechnungen mittels minimaler Angaben erfolgt. Bei der Auswertung der Literatur wurde festgestellt, dass in der Mehrzahl der Publikationen Kohlenstoffadditive in den Kathodenkompositen verwendet werden. In der zweiten Veröffentlichung lag der Schwerpunkt auf der Optimierung der Batterieleistung mittels Kohlenstoffadditiven und dem Einfluss der Kohlenstoffmorphologie und OberflĂ€che auf Diese. Zyklisierungsversuche und mikrostrukturaufgelöste Simulationen zeigten, dass mit faserförmigen Kohlenstoffen eine höhere Ausnutzung des Kathodenaktivmaterials erreicht werden kann. Allerdings fĂŒhren Kohlenstoffadditive zu einem erhöhten KapazitĂ€tsverlust aufgrund der Zersetzung des Festelektrolyten. Letzteres wurde mit Hilfe der Zyklovoltammetrie, der Röntgen-Photoelektronenspektroskopie und von Zyklisierungsversuchen nĂ€her untersucht. Der Grad der Abreaktion steht dabei im direkten Zusammenhang mit der Kohlenstoffmorphologie und OberflĂ€che. Um die durch die Verwendung von Kohlenstoffadditiven verursachten Reaktionen zu unterbinden, wurde ein Schutzkonzept entwickelt und getestet.
Die Ergebnisse dieser Dissertation bilden den Kontext fĂŒr einen umfassenden Vergleich verschiedener Batteriekonzepte. Die grundlegenden Parameter werden vorgestellt und diskutiert. So wird der aktuelle Stand der Technik im Bereich der Feststoffbatterien zusammengefasst und bewertet. Aus dieser Arbeit können Empfehlungen und Ziele fĂŒr eine erfolgreiche Weiterentwicklung von Feststoffbatterien abgeleitet werden. Im zweiten Teil der Arbeit wurde eine solche Optimierung durchgefĂŒhrt. Der positive Einfluss von Kohlenstoffadditiven wurde nĂ€her untersucht und die bestehende Zersetzung durch ein neuartiges Schutzkonzept reduziert.
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