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Mesostrukturierte, transparente, leitfähige Oxide : Synthese, Charakterisierung und Anwendungen

Graberg, Till von


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Bitte beziehen Sie sich beim Zitieren dieses Dokumentes immer auf folgende
URN: urn:nbn:de:hebis:26-opus-90391
URL: http://geb.uni-giessen.de/geb/volltexte/2012/9039/

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Freie Schlagwörter (Deutsch): TCO , Mesostrukturierung , Transparenz , Leitfähigkeit , Materialwissenschaften
Freie Schlagwörter (Englisch): TCO , Mesostructuring , Transparency , Conductivity , Materials Science
Universität Justus-Liebig-Universität Gießen
Institut: Physikalisch-Chemisches Institut
Fachgebiet: Chemie
DDC-Sachgruppe: Chemie
Dokumentart: Dissertation
Sprache: Deutsch
Tag der mündlichen Prüfung: 15.10.2012
Erstellungsjahr: 2012
Publikationsdatum: 12.11.2012
Kurzfassung auf Deutsch: Diese Arbeit befasst sich ausführlich mit der Mesostrukturierung von transparenten leitfähigen Oxiden (TCOs) und der daraus resultierenden Vielzahl von Anwendungsmöglichkeiten. Diese Materialien begegnen uns bereits täglich z. B. in Form von Touchscreens und Solarzellen.
Zunächst werden dabei einige Grundlagen zu TCOs, deren elektrischer Leitfähigkeit und zu Methoden der Mesostrukturierung aufgezeigt. Insbesondere wurden die Eigenschaften und Anwendungsmöglichkeiten von mesoporösem Zinn-dotiertem Indiumoxid (ITO) untersucht. ITO ist das gängigste TCO-Material.
Im Ergebnisteil werden einige Systeme und Möglichketen zur Generierung von Mesoporen vorgestellt. Der Einfluss der Mesostruktur auf die optischen und elektrischen Eigenschaften wird dabei u. a. mit Analysemethoden wie Elektronenmikroskopie, Klein- und Weitwinkelröntgenstreuung, Gas-Physisorption sowie UV/Vis- und Impedanzspektroskopie genauestens untersucht und Struktur-Eigenschaftsbeziehungen aufgedeckt.
Bei der Synthese kommen spezielle Block-Copolymere zum Einsatz, die von der BASF zur Verfügung gestellt wurden. So können Materialien mit besonders großen Mesoporen generiert werden. Es zeigt sich, dass bei gleicher Kristallitgröße die Leitfähigkeit dieser Materialien ausschließlich von der Porengröße bzw. der Porenwanddicke abhängig ist.
Diese Materialen zeigen vielseitige Anwendungsmöglichkeiten in einer Reihe von Gebieten. Im Rahmen der Arbeit wird erläutert, wie Cytochrom C in mesoporösen ITO-Filmen immobilisiert werden kann und damit als spektroskopisch auslesbarer Biosensor für die Detektion von Superoxid-Radikalanionen verwendet werden kann.
Außerdem wird gezeigt, wie diese Filme als Host-Matrix für Farbstoff-sensibilisierte Solarzellen (DSSCs) dienen können. Weitere Anwendungen als Elektrodenmaterial beinhalten beispielsweise die elektrochemische Polymerisation von Anilin im porösen Netzwerk. Der Schaltvorgang und dessen Stabilität werden dabei über in-situ UV-Vis-Messungen verfolgt.
Zusammenfassend liefert diese Arbeit neue Einblicke in die physikalischen Eigenschaften von TCO-Materialien und deckt neue Anwendungsgebiete auf.
Kurzfassung auf Englisch: This thesis covers mesostructuring of transparent conducting oxides (TCOs) and the resultant numerous potential applications. Most of us use these materials every day as they feature vital parts of for example touchscreens and solar cells.
In the first part the theoretical background of TCO materials, the origin of their electrical conductivity and methods of introducing a defined mesostructure are given. The most common TCO material is tin-doped indium oxide (ITO) which is why this thesis mainly focuses on mesoporous ITO materials.
A variety of TCO materials is investigated and three different methods of mesostructuring are used. In the results section the influence of the mesostructure on optical and electrical properties is analysed by state-of-the-art methods i.e. (small-angle) x-ray scattering, electron microscopy, krypton physisorption and electrical impedance spectroscopy.
Parts of the TCO syntheses include the use of particular diblock-copolymers, namely the PIB-PEO family (supplied by BASF). These polymers generate exceptionally large mesopores homogeneously while offering the opportunity to tune the size. Evidently, the electrical properties of the mesoporous TCO materials only depend on the pore size and the related pore wall thickness, as bigger pores lead to thicker walls that represent an increased conduction-path cross-section.
The applications of these materials are manifold. In one project a biosensor based on mesoporous ITO serving as matrix for the immobilisation of cytochrome c is designed successfully. This sensor detects superoxide radical anions and can be read out spectroscopically.
Additionally, the functionality of porous ITO-films as electrode materials is investigated with regard to the conception of dye-sensitised solar cells. In another project these films are used as host for the polymerisation of aniline giving an electrochromic hybrid material that can be switched reversibly between different oxidation states while significantly changing the colour.
Concludingly, this thesis provides new insights into the physical properties of TCO materials and reveals novel relevant fields of application.
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