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URL: http://geb.uni-giessen.de/geb/volltexte/2004/1820/


Elektronen-Partialwellenanalyse interferierender Kr I 3d9 5p / 6p-Resonanzen des resonanten Raman-Auger-Effekts mit Bestimmung von Orientierung und Alignment durch Fluoreszenzpolarimetrie

Electron Partial Wave Analysis of interfering Kr I 3d9 5p / 6p-Resonances of the resonant Raman-Auger-Effect with Detemination of Orientation and Alignment by a Polarization Analysis of the Fluorescence Radiation

Schill, Rüdiger Holger


pdf-Format: Dokument 1.pdf (4.017 KB)

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Freie Schlagwörter (Deutsch): Alignment , Orientierung , Krypton , Partialwellen , Resonanz
Freie Schlagwörter (Englisch): Alignment , Orientation , Krypton , Electron Partial Waves , Resonance
PACS - Klassifikation: 32.80.-t , 32.50.+d , 34.50.Fa
Universität Justus-Liebig-Universität Gießen
Institut: 1. Physikalisches Institut
Fachgebiet: Physik
DDC-Sachgruppe: Physik
Dokumentart: Dissertation
Sprache: Deutsch
Tag der mündlichen Prüfung: 20.08.2004
Erstellungsjahr: 2004
Publikationsdatum: 21.10.2004
Kurzfassung auf Deutsch: Der resonante Raman-Auger-Effekt beschreibt die resonante Absorption eines Photons innerhalb der natürlichen Linienbreite der Resonanz durch ein inneres Elektron, wobei der Grundzustand oder ein angeregter Zustand des einfach ionisierten Systems besetzt und ein Auger-Elektron emittiert wird.
Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wird er anhand von Kr I 3d9 4p6 5p / 6p -Resonanzen im Energiebereich zwischen 91 und 93 eV experimentell untersucht. Die Resonanzen wurden bei der Berliner Elektronenspeicherring-Gesellschaft für Synchrotronstrahlung (BESSY II) durch linear horizontal polarisierte sowie durch zirkular polarisierte Synchrotronstrahlung mit Bandbreiten der anregenden Undulatorstrahlung von 10 meV bei einer natürlichen Linienbreite von 83 meV angeregt. Der fluoreszente Zerfall von drei im nachfolgenden Auger-Prozess entstehenden Kr II 3d10 4p4 5p -Zuständen in Kr II 3d10 4p4 5s -Zustände wurde in Bezug auf die Polarisation untersucht. Dieses Verfahren der Anregung durch Photonen der Energie hf und Analyse der Photonen in einem Fluoreszenzkanal der Energie hf' bezeichnet man als photoneninduzierte Fluoreszenzspektroskopie (PIFS).
Um den Alignment- bzw. Orientierungsparameter der Krypton-Ionen zu bestimmen, wurde eine vollständige Polarisationsanalyse der Fluoreszenzstrahlung vorgenommen. Den experimentellen Zugang dazu bietet ein in eine bestehende PIFS-Apparatur neu integriertes und quantifiziertes polarisationsempfindliches Detektionssystem, bestehend aus Lambda-Viertel-Plättchen, Polarisationsfilter, Interferenzfilter und Photomultiplier. Die Intensität der Fluoreszenzstrahlung bei verschiedenen Polarisationsfilterstellungen wurde gemessen, um daraus lineare bzw. zirkulare Polarisationsgrade und den Alignment- bzw. Orientierungsparameter abzuleiten. Dabei wurden Dunkelzählraten des Detektionssystems, Korrekturen für das Transmissionsverhalten des jeweils verwendeten Interferenzfilters, Depolarisationseffekte am Krypton und der Einfluss von Kaskaden berücksichtigt. Mögliche Kaskadenübergänge wurden dabei experimentell mit einem 1m-normal-incidence Sekundärmonochromator und einem ortsauflösendem Detektorsystem erfasst. Über die Alignment- und Orientierungsparameter lassen sich schließlich die relativen Anteile der drei beteiligten Elektronen-Partialwellen im vorausgegangenen Auger-Zerfall bestimmen.
Wenn die Abstände dicht liegender Resonanzen vergleichbar mit der natürlichen Linienbreite werden, treten Kohärenzphänomene auf. Sie führen zu interferierenden Amplituden und verändern im Vergleich zu einer statistischen Überlagerung von Werten des Zweistufen-Modells sowohl die Intensitätsverteilung der Zerfallskanäle als auch sensitivere differentielle Parameter wie z.B. die Winkelverteilung der Auger-Elektronen. Im Krypton sind Kohärenzen für die mit ihren Lorentzbreiten überlappenden 3d93/2 5p3/2,1/2 - und 3d95/2 6p3/2 -Resonanzen, bei einer Energie um 92,5 eV, zu erwarten. Theoretische Beschreibungen durch das Modell der interferierenden Resonanzen berücksichtigen diesen Effekt. Es ist das Ziel der vorliegenden Arbeit, durch den Vergleich mit dem Experiment, das Ergebnis der theoretischen Behandlung des Interferenz-Phänomens zu überprüfen.
Insbesondere wird für die Besetzung des 4p4 (1D) 5p 2D5/2 -Zustandes im Modell interferierender Resonanzen eine Energieabhängigkeit innerhalb der bisher als isoliert angesehenen Kr I 3d95/2 5p3/2 -Resonanz vorhergesagt und vom Experiment auch erstmalig bestätigt. Damit wird ein Einfluss der Kr I 3d93/2 5p1/2 -Resonanz über einen energetischen Abstand, der dem 15fachen der natürlichen Linienbreite entspricht, nachgewiesen.
Für den 4p4 (1D) 5p 2F7/2 -Zustand zeigen die Berechnungen im Energiebereich der untersuchten Resonanzen keinen merklichen Einfluss von Interferenzeffekten. Lediglich bei Energien oberhalb der Kr I 3d95/2 6p3/2 -Resonanz weichen Zweistufen-Modell und das Modell interferierender Resonanzen voneinander ab. Bis auf diesen schwer meßbaren Unterschied bestätigen die Ergebnisse im Wesentlichen die theoretischen Voraussagen.
Die Untersuchung des fluoreszenten Zerfalls des 4p4 (1S) 5p 2P1/2 -Zustandes, der kein Alignment besitzt, ergab eine Orientierung, die der theoretischen Aussage der alleinigen Beteiligung der d3/2 -Elektronen-Partialwelle sehr nahe kommt.
Kurzfassung auf Englisch: The resonant Raman Auger effect describes the resonant absorption of a photon by an inner shell electron within the natural linewidth of the resonance. This process produces a singly charged Krypton ion in the groundstate or in an excited state and an emitted Auger electron.
The present work analyses the resonant Raman Auger effect by means of Kr I 3d9 4p6 5p / 6p -resonances varying the photon energy from 91 to 93 eV. At the Berlin electron-storage-ring for synchrotron radiation (BESSY II) the resonances were excited by linear and circular polarized synchrotron radiation with a bandwidth of the exciting undulator radiation of 10 meV. The natural linewidth of the resonances is 83 meV. The following Auger process produces Kr II 3d10 4p4 5p -states which decay into Kr II 3d10 4p4 5s -states by emission of fluorescene radiation. This method of excitation by photons with energy hf and analysis of fluorescence photons with energy hf' is called photon induced fluorescence spectroscopy (PIFS).
To derive the alignment- and orientation-parameter of the excited ion state respectively, a complete polarization analysis of the fluorecene radiation was carried out with a polarisation sensitve detection system which was quantified and integrated in a PIFS setup. It's main components are a quarter-wave plate, a rotatable polarizer, an interference filter and a photomultiplier as detector. The intensity of the fluorescence radiation was measured at different polarizer angles to determine the linear and circular polarization degree as well as the alignment- and orientation-parameter. Dark current of the detection system, corrections for the transmission of the used interference filter, depolarization effects in Krypton and the influence of cascades were considered. In parallel, cascade transitions were recorded by a 1m-normal-incidence secundary monochromator equipped with a position sensitive detector system. Finally, the relative contribution of the three participating electron partial waves can be derived from the alignment- and orientation-parameter.
If the resonances are overlapping due to the natural linewidth, coherence effets occour. They lead to interfering amplitudes and they change the distribution of intensity as well as more sensitve parameters like the angular asymmetry parameter of the Auger electrons in comparison to a statistical overlap of two-step values. In Krypton coherence effects are expected for the overlapping 3d93/2 5p3/2,1/2 - und 3d95/2 6p3/2 -resonances at an energy of about 92.5 eV. The theoretical description by the the interference model considers this effect. It is the object of the present work to verify the results of the interference phenomenom predicted by theoretical calculations.
Especially for the 4p4 (1D) 5p 2D5/2 -state the interference model predicts an energy dependence of the relative electron partial wave distribution within the Kr I 3d95/2 5p3/2 -resonance which was assumed as isolated so far. This dependence, which is due to an influence of the der Kr I 3d93/2 5p1/2 -resonance over an energy range of 15 times of the natural linewidth, was confirmed by the experiment for the first time.
The calculation for the 4p4 (1D) 5p 2F7/2 -state shows only weak interference effects. For energies above the Kr I 3d95/2 6p3/2 -resonance only, the two-step values differ from the interference model. Apart from this difference, which is difficult to measure, the experimental results support the theoretical calculations.
The analysis of the fluorescent decay of the 4p4 (1S) 5p 2P1/2 -state, which can be oriented only, gives an orientation-parameter close to the theoretical value supporting the exclusive participation of the d3/2 -electron partial wave.