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Resonanzen bei photoneninduzierter schwellennaher Ar+ 4s-Satelliten Produktion

Kammer, Sven


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Freie Schlagwörter (Deutsch): Photoionisation , Fluoreszenzspektroskopie , Rydbergzustände , Satellitenzustände , Argon
Freie Schlagwörter (Englisch): Photoionization , Fluorescencespectroscopy , Rydbergstates , Satellitestates , Argon
PACS - Klassifikation: 32.80.-t , 32.50.+d , 34.50.Fa
Universität Justus-Liebig-Universität Gießen
Institut: I. Physikalisches Institut
Fachgebiet: Physik
DDC-Sachgruppe: Physik
Dokumentart: Dissertation
Sprache: Deutsch
Tag der mündlichen Prüfung: 14.05.2004
Erstellungsjahr: 2004
Publikationsdatum: 23.09.2004
Kurzfassung auf Deutsch: Im Rahmen der vorliegenden Arbeit werden Experimente zur Photoneninduzierten Fluoreszenzspektroskopie (PIFS) an Argonatomen beschrieben. Die Experimente wurden am Berliner Elektronenspeicherring für Synchrotronstrahlung (BESSY) durchgeführt. Dabei lag das Hauptaugenmerk auf dem Schwellenbereich der Ar+* - Satelliten.


Die Messungen von absoluten Wirkungsquerschnitten zur Photoionisation eines Ar 3p - Elektrons bei gleichzeitiger Anregung eines zweiten 3p Elektrons in das 4s - Orbital dienen im Vergleich mit theoretischen Beschreibungsmethoden dazu, die Bedeutung der Elektronenkorrelationen und der Vielteilchendynamik aufzuzeigen. Die 3p4(3P) - Core Konfiguration bildet mit dem angeregten 4s - Elektron 4P und 2P - Satellitenzustände als niedrigste angeregte Ionenzustände. Die Auswahl dieser Zustände und des entsprechenden Primärenergiebereichs orientiert sich an der Forderung, möglichst interpretierbare und interessante Bereiche und Fragestellungen der komplexen Mechanismen der photoneninduzierten Satellitenbesetzung zu isolieren. In dieser Arbeit werden sowohl Quartett- als auch Dublettzustände beobachtet und deren Anregungsquerschnitte bei Photonenenergien zwischen 32,475 eV und 33,050 eV gemessen.


Die hier durchgeführten Untersuchungen von Zweielektronenprozessen, welche im Vergleich zu den Einelektronenprozessen wesentlich schwächerer Natur sind, und die dazu notwendige Methode der Fluoreszenzspektroskopie im Spektralbereich des Vakuumultravioletten sind auf der experimentellen Seite mit dem Problem geringer Intensitäten behaftet. Diese sind durch die Verwendung von Undulatorbeamlines und langen Integrationszeiten zu kompensieren. Die durchgeführten Experimente lösen in diesem Energiebereich Resonanzen in regelmäßiger Abfolge erstmals auf. Sie zeigen, dass die Quartettzustände überwiegend durch die Autoionisation zweier identifizierter Rydbergserien besetzt werden. Diese sind als (3P) 4s 2P3/2,1/2 np - Serien identifiziert. Im Anregungsenergiebereich zwischen 32,899 eV und 33,019 eV, also zwischen der energetischen Schwelle des Ar+ 3p4 (3P) 4s 2P3/2 und des Ar+ 3p4 (3P) 4s 2P1/2 Zustands, wird für den 2P3/2 Zustand eine Überlagerung von direkter und resonanter Besetzung beobachtet.


Die Rydbergserien werden simultan in Absorption beobachtet. Diese Daten lassen sich mit Literaturwerten bei durchaus verbesserter eigener Primärenergieauflösung vergleichen.


Durch die Messung von absoluten Wirkungsquerschnitten der totalen Absorption und aller offenen Zerfallskanäle hat man eine vollständige experimentelle Datenbasis für einen Test von Berechnungen eines überschaubaren Anregungs- und Zerfallsszenarios erhalten.


Eine der Stärken der PIFS besteht in der Möglichkeit der Bestimmung der relativen Verteilung der drei erlaubten Elektronenpartialwellen. Diese Verteilung ist aus der Messung der Größen A20 (Alignmentparameter) und O10 (Orientierungsparameter) der besetzten Ionenzustände ableitbar. Unter Verwendung eines Wollastonprismas wurde eine resonanzartige Variation von A20 der Ar+ 3s23p4 (3P) 4p 2P3/2, 2D3/2 - Zustände im Primärenergiebereich um 36,6 eV aus einer Vorläuferarbeit bei BESSY I mit der gesteigerten Primärauflösung von BESSY II untersucht. Die Verwendung eines Wollastonprismas zur Polarisationsanalyse der Fluoreszenzstrahlung ist allerdings auf den sichtbaren Spektralbereich beschränkt und lässt sich deswegen nicht auf die oben erwähnten Messungen der Ar+ 3p4 (3P) 4s - Zustände übertragen.


Für die Ar+ 3s23p4 (3P) 4s -, sowie für höher angeregte Satelliten existieren im Primärenergiebereich zwischen 32,8 und 36 eV bisher nicht publizierte relative Wirkungsquerschnitts- und auch Alignmentmessungen, welche im Rahmen früherer Forschungsprojekte bei BESSY I ermittelt wurden. Diese sind im Anhang der Arbeit zusammengefasst, um einen Leitfaden für nachfolgende Untersuchungen mit gesteigerter Primärauflösung bereit zu halten.


Der Beschreibung des experimentellen Aufbaus wird ein kurzer Überblick der anwendbaren theoretischen Beschreibungsmethoden der untersuchten Wechselwirkungsprozesse vorangestellt.
Kurzfassung auf Englisch: This work presents experiments on photon induced Fluorescence Spectroscopy of the Argon atom. The experiments were carried out at the Berlin Electron Storage Ring BESSY II. The threshold range of the Ar+* - Satellites was in the main focus.


The measurements of absolute cross sections of the photoionization of an Ar 3p - electron, with simultaneous excitation of a second 3p electron into the 4s level, documents the existence of electron correlations and underlines their importance for the test of many body calculations. The 3p4(3P) - core configuration forms with the 4s electron 4P and 2P - finestructure components as satellites of lowest excitation energy. The measurement of these levels is necessary to isolate interesting and interpretable aspects out of the manifold complex of the photon induced satellite production. This work deals with emission cross sections between 32.475 eV and 33.050 eV.


The measurement of the very weak two electron processes and the required method of fluorescence spectroscopy in the range of the vacuum ultraviolet leads to very low signal rates. These have to be compensated by using undulator beamlines and long integration times. For the first time, the performed experiments resolve resonances at regular intervals in the whole energy range. The energy dependence of the cross section for populating quartet states is dominated by the autoionization of doubly excited Rydbergstates. Two series have been identified as (3P) 4s 2P3/2 np - and (3P) 4s 2P1/2 np - series. Only in the range between 32.899 and 32.019 eV of the exciting photons, this means between the energetic threshold of the Ar+ 3p4 (3P) 4s 2P3/2 and the Ar+ 3p4 (3P) 4s 2P1/2 state, a superposition of direct and resonant population for the 3p4 (3P) 4s 2P3/2 state is observed.


While performing the fluorescence measurements the total absorption was measured with increased primary resolution in order to compare it with earlier published data.


By measuring absolute cross sections of the total ion yield and of the open radiative decay channels a complete experimental data basis for a test of calculations of a manageable excitation- and decayscenario is obtained.


Basically, the PIFS - Method allows to measure the relative contribution of the three allowed electron partial waves. These contributions can be derived from a measurement of the alignment parameter A20 and orientation parameter O10 of the populated ionic states. A resonant-like variation of the A20 parameter in the primary energy range of about 36.6 eV was remeasured with the high primary resolution of BESSY II using a Wollastonprism. This variation was observed with lower resolution at BESSY I. The use of a Wollastonprism is restricted to the visible spectral range, so this method cannot be transferred to the investigations on the Ar+ 3p4 (3P) 4s - states mentioned above.


So far unpublished measurements, done earlier at BESSY I, of relative cross sections and alignment parameters of the Ar+ 3s23p4 (3P) 4s - Satellite and of Satellites with higher excitation energy, in the range between 32.8 and 36 eV of the exciting photons, are summarized in the appendix.


Before describing the experimental setup a short overview of the theoretical treatment of the investigated interaction processes is given.