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In situ-mikrospektroskopische Untersuchungen an Pt/YSZ-Elektroden

Luerßen, Bjoern


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Freie Schlagwörter (Deutsch): NEMCA , XPS , PEEM , Mikrospektroskopie
Freie Schlagwörter (Englisch): NEMCA , XPS , PEEM , microspectroscopy
Universität Justus-Liebig-Universität Gießen
Institut: Physikalisch-Chemisches Institut
Fachgebiet: Chemie
DDC-Sachgruppe: Chemie
Dokumentart: Dissertation
Sprache: Deutsch
Tag der mündlichen Prüfung: 07.08.2003
Erstellungsjahr: 2003
Publikationsdatum: 25.08.2003
Kurzfassung auf Deutsch: In der vorliegenden Arbeit wird das Polarisationsverhalten der Dreiphasengrenze
Gas/Festelektrolyt/Metallelektrode am Beispiel der elektrochemischen
Kette Pt/YSZ/Pt mit Hilfe in situ-mikrospektroskopischer Methoden (PEEM,
SPEM) untersucht. Drei unterschiedlich präparierte Pt/YSZ-Proben (YSZ =
mit Yttrium(III)-oxid stabilisiertes Zirconium(IV)-oxid) werden verwendet:
poröse (gesinterte) Platinpaste auf polykristallinem YSZ, mikrostrukturiertes
Platin auf einkristallinem YSZ und mittels gepulster Laserdeposition
(PLD) aufgebrachtes orientiertes Platin (um 30 Grad verkippte (111)-Orientierung)
auf orientiertem YSZ(111). Die elektrochemische Charakterisierung erfolgt
durch Zyklovoltammetrie. Die Photoelektronen-Emissionsmikroskopie (PEEM)
erlaubt im Fall der dichten mittels PLD aufgebrachten Elektroden die Beobachtung
der diffusiven Verteilung von elektrochemisch gebildetem Sauerstoff
auf der Elektrodenoberfläche, wenn diese anodisch polarisiert wird. Bei den
im Mikro- und Nanometerbereich porösen Elektroden reichen Zeit- und
Ortsauflösung hierzu nicht aus. Die chemische Identifizierung mittels Raster-
Photoelektronenspektroskopie (SPEM) zeigt die Bildung von chemisorbiertem
Sauerstoff (Bindungsenergie 530,4 eV). Zusätzlich kann die Dreiphasengrenze
durch Abbildung einer Oberflächenreaktion als Ort des Sauerstoffausbaus
nachgewiesen werden. Bei kathodischer Polarisation zeigen sich im PEEM helle
Zonen, die von der Dreiphasengrenze ausgehend den Festelektrolyten bedecken.
XPS-Spektren zeigen die Bildung reduzierter Zr-Spezies (bei polykristallinem
YSZ: Zr0, bei einkristallinem YSZ: Zr1+).
Kurzfassung auf Englisch: The behaviour of different types of platinum electrodes deposited on the solid
electrolyte YSZ (yttria stabilized zirconia) under anodic and cathodic polarization
is investigated using in situ-microspectroscopic methods (PEEM, SPEM).
Three different types of electrodes are used: porous platinum paste (sintered) on
polycrystalline YSZ, microstructured platinum on single crystalline YSZ, and orientated
platinum (film prepared by pulsed laser deposition) on YSZ(111). The
samples are characterized by cyclovoltammetry. In the case of dense platinum
electrodes, photoelectron emission microscopy (PEEM) allows the observation
of diffusion fronts of electrochemically generated oxygen starting from the three
phase boundary. On porous electrodes, the observation is not possible due to
resolution restrictions. This spillover oxygen is characterized by scanning photoelectron
microscopy (SPEM) as chemisorbed oxygen (binding energy 530,4 eV).
Additionally, the oxygen evolution at the three phase boundary can be imaged
during the surface oxidation of carbon. During cathodic polarization bright zones
on the solid electrolyte appear in PEEM starting from the three phase boundary.
XPS spectra show the formation of reduced Zr species (Zr0 on polycrystalline
YSZ, Zr1+ single on crystalline YSZ).