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Kinetische Untersuchungen an der Phasengrenze zwischen Sauerstoffionenleitern und Niedertemperatur-Sauerstoffplasmen

Kinetic investigations at the interface between oxygen ion conductors and low temperature oxygen plasmas

Rohnke, Marcus


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Freie Schlagwörter (Deutsch): Grenzflächenkinetik , Niedertemperatur-Sauerstoffplasma , Zirconiumdioxid , Strontiumtitanat , Ionenleiter
Freie Schlagwörter (Englisch): interfacial kinetics , low temperature oxygen plasma , zirconia , strontium titanate , ion conductor
Universität Justus-Liebig-Universität Gießen
Institut: Physikalisch-Chemisches Institut
Fachgebiet: Chemie
DDC-Sachgruppe: Chemie
Dokumentart: Dissertation
Sprache: Deutsch
Tag der mündlichen Prüfung: 07.07.2003
Erstellungsjahr: 2003
Publikationsdatum: 01.08.2003
Kurzfassung auf Deutsch: In der vorliegenden Arbeit wird die Grenzflächenkinetik an der
Phasengrenze Sauerstoffionenleiter /
Niedertemperatur-Sauerstoffplasma untersucht. Für die
Durchführung der Experimente wurde eine
Radiofrequenz-Plasmaapparatur konstruiert. Die
Radiofrequenzleistung (13,56 MHz) von maximal 300 W wird
induktiv an den Reaktor angekoppelt. Plasmen können bei Drücken
von 10 Pa bis 800 Pa erzeugt werden. Die Charakterisierung der
Entladung erfolgt durch Doppelsondenmessungen und optische
Emissionsspektroskopie.



Zur Untersuchung der Grenzflächenkinetik im Plasma werden drei
unterschiedliche kinetische Experimente durchgeführt:
18O /16O-Isotopenaustauschexperimente
an mit Yttrium stabilisierten Zirconiumdioxid-Einkristallen (YSZ,
(100)-orientiert, 9,5 mol-%), impedanzspektroskopische Messungen
an der elektrochemischen Zelle Pt/YSZ/Pt und
Leitfähigkeitsrelaxationsmessungen an akzeptordotierten (Fe, Sc)
Strontiumtitanat-Einkristallen (100). Für den
Isotopenaustausch im Sauerstoffplasma an YSZ wird eine um bis zu
einen Faktor 100 erhöhte Ratenkonstante ermittelt. Aus den
impedanzspektroskopischen Messungen an der Zelle Pt/YSZ/Pt im
Plasma ergibt sich eine Verringerung des Elektrodenwiderstands,
die unter Berücksichtigung des experimentellen Fehlers auf die
Temperaturerhöhung durch das Plasma zurückgeführt werden kann. Die
aus den Leitfähigkeitsrelaxationsexperimenten an Sc-dotiertem
SrTiO3 im Plasma erhaltenen Ratenkonstanten für den
Sauerstoffein- sowie den -ausbau sind kleiner als an der
Phasengrenze mit molekularem Sauerstoff. Beim Fe-dotierten
SrTiO3 sind hingegen beide Ratenkonstanten erhöht.
Kurzfassung auf Englisch: The kinetics at the interface oxygen ion conductor / low
temperature oxygen plasma is being investigated. For the
experiments a radio frequency plasma reactor has been constructed.
The radio frequency (13,56 MHz) with a maximum power of 300 W is
coupled in inductively. The working pressure equals 10 Pa to
800 Pa. Double probe measurements and optical emission
spectroscopy have been utilized for the characterization of the
plasmas.



For the investigation of the kinetics at the interface to the
plasma three types of experiments are performed:
18O/16O-isotopic exchange experiments on
yttria stabilized zirconia (YSZ, 9.5 mol-%, (100)-orientation),
impedance spectroscopy on the cell Pt/YSZ/Pt and conductivity
relaxation experiments with single crystalline acceptor doped (Fe,
Sc) strontium titanate (100). The rate constant for the isotopic
exchange within a plasma is up to 100 times higher than using
molecular oxygen. The impedance measurements show a smaller
electrode resistance within the plasma. This behaviour is
attributed to the higher temperature within the plasma. The rate
constants for the oxygen in- and excorporation into Sc-doped
SrTiO3 are lower using oxygen plasma. Fe-doped
SrTiO3 shows the contrary behaviour.