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Fluoreszenzspektroskopische Untersuchungen der Ionisation und Anregung von atomarem und molekularem Sauerstoff

Wilhelmi, Oliver


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Universität Justus-Liebig-Universität Gießen
Institut: 1. Physikalisches Institut
Fachgebiet: Physik
DDC-Sachgruppe: Physik
Dokumentart: Dissertation
Sprache: Deutsch
Tag der mündlichen Prüfung: 03.12.1999
Erstellungsjahr: 1999
Publikationsdatum: 14.03.2000
Kurzfassung auf Deutsch: Die Wechselwirkung von atomarem oder molekularem Sauerstoff mit Elektronen und Protonen im mittleren und hohen Geschwindigkeitsbereich sowie die erste
Anwendung der photoneninduzierten Fluoreszenzspektroskopie auf atomaren Sauerstoff sind Gegenstand dieser Arbeit. Sauerstoff ist eine wesentliche
Komponente der Atmosphäre und daher per se von großem Interesse. Atomarer Sauerstoff besitzt eine offene Valenzschale, aus der sich eine höhere Anzahl
von Kanälen für die Wechselwirkung mit den Projektilen als bei den gründlich untersuchten Edelgasen ergibt. So muss z. B. die Beschreibung der
2s-1-Ionisation vier ionische Endzustände erfassen. Dass bisher nur wenige experimentelle Daten für die Ionisation und Anregung von atomarem Sauerstoff
vorliegen, ist auf die schwierige Targetpräparation zurückzuführen.


Die Apparatur für die durchgeführten Messungen musste völlig neu aufgebaut werden. Eine Mikrowellen-Atomquelle wurde konstruiert und ihre
Betriebsparameter optimiert. Entscheidend für die Analyse der Messdaten ist die Diagnostik des Effusionsstrahls, der sich hauptsächlich aus Atomen und
Molekülen im Grundzustand zusammensetzt. Dabei stützen sich die Aussagen über Zustände und Dichteverteilung der im Effusionsstrahl vorhandenen Atome
und Moleküle oft auf Annahmen, die durch experimentelle Tests plausibel gemacht werden. Zur Messung der VUV-Fluoreszenz wurde ein Monochromator
gebaut und ein Detektor entwickelt. Zur Fluoreszenzmessung im Sichtbaren wurden ein vorhandener Monochromator und ein Photomultiplier in Betrieb
genommen. Der experimentelle Aufbau wurde mit einer Elektronenkanone ausgestattet und am Protonenbeschleuniger des I. Physikalischen Instituts in Giessen
und an der Synchrotronstrahlungsquelle BESSY I in Berlin eingesetzt.


Die am diffusen Gastarget gemessenen hochaufgelösten Spektren im VUV und im Sichtbaren und nahen UV ermöglichen die Zuordnung der experimentellen
Fluoreszenzlinien zu tabellierten Übergängen. Damit können auch die am Effusionsstrahl mit geringerer Auflösung gemessenen Fluoreszenzlinien zweifelsfrei
identifziert werden.


Diese Arbeit präsentiert die bisher umfangreichsten Daten für die VUV-Emission von atomarem und einfach ionisiertem Sauerstoff. Der Vorteil der hier
vorgestellten Emissionsquerschnitte ist die Messung mit einem einzigen experimentellen Aufbau und Verfahren, was die bestmögliche Vergleichbarkeit der
Emissionsquerschnitte gewährleistet. Der Vergleich der angegebenen Emissionsquerschnitte mit den bisher vorliegenden Daten für die Elektronenstoßanregung
von O bzw. mit den Emissionsquerschnitten für Fluoreszenz nach Elektronenstoßdissoziation von O2 zeigt in den meisten Fällen eine Übereinstimmung im
Rahmen der angegebenen Fehlergrenzen. Die Diskussion der beobachteten Unterschiede hilft die Qualität der Emissionsquerschnitte einzustufen.


Umfassende Untersuchungen der Fluoreszenz nach Elektronenstoß-Dissoziation von O2 in angeregte atomare oder ionische Fragmente lagen bisher nur bis zu
Elektronenenergien von 400 eV vor. Diese Arbeit erweitert den Energiebereich bis zu 2 keV, sodass die Bethe-Theorie auf die Energieabhängigkeit
anwendbar ist. Emissionsquerschnitte für Protonenstoß auf O2 wurden zum ersten Mal bestimmt. Die partielle Protonenstoßionisation und -anregung von O
wurde ebenfalls zum ersten Mal experimentell untersucht. Die bisherigen Messungen zur partiellen Elektronenstoßionisation von O waren auf den
83.3-nm-Linien-Emissionsquerschnitt beschränkt. Die Ergebnisse dieser Arbeit erfassen alle vier 2s-1-Ionisationskanäle und dazu die Ionisation mit Anregung in
die Zustände O+ (3s 4Pe) und O+ (3s 2Pe).


Die 2s-1-Ionisation in die Zustände O+ (2s-1 2De) und O+ (2s-1 2Se) wurde bisher weder experimentell noch theoretisch erwähnt. Die Interpretation der
Bethe-Fano-Plots verdeutlicht den Unterschied zu den 2s-1-Ionisationskanälen in die Zustände O+ (2s-1 4Pe) und O+ (2s-12Pe). Die Letzteren sind durch einen
einfachen Ein-Elektronen-Prozess erklärbar, wohingegen die ersten beiden Ionisationskanäle entweder als Zwei-Elektronen-Prozess im Modell unabhängiger
Elektronen beschrieben werden müssen oder die Beschreibung von Atom- und Ionenzuständen durch Multi-Konfigurations-Wellenfunktionen erfordern. Der
Einfluss von Elektronenkorrelationen zeigt sich auch in den Bethe-Fano-Plots der Ionisation mit Anregung in die Zustände O+ (3s 4Pe) und O+ (3s 2Pe).


Die Messungen zur Photoionisation von O erwiesen sich mit den verfügbaren Photonenflüssen und der erreichten Targetdichte als schwierig. Trotz der sehr
geringen Fluoreszenzintensitäten konnten mit den experimentellen Photoionisationsquerschnitten erste Tests der detaillierten theoretischen Querschnitte
durchgeführt werden. Dabei zeigte sich auch die zunächst unerwartete 2s-1-Ionisation in die Zustände O+ (2s-1 2Se) und O+ (2s-1 2De) aus dem Grundzustand
O (2p4 3Pe). Aus den Ionisationsschwellen dieser beiden Zustände konnte geschlossen werden, dass der Effusionsstrahl keine metastabilen Atome enthält.
Damit leistete das Photoionisationsexperiment einen wesentlichen Beitrag zur Analyse der Zusammensetzung des Effusionsstrahls.