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Synthese und Strukturierung von Chalkogenid-basierten Thermoelektrika

Synthesis and chemical structuring of chalcogenide based thermoelectrics

Peilstöcker, Jan


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Bitte beziehen Sie sich beim Zitieren dieses Dokumentes immer auf folgende
URN: urn:nbn:de:hebis:26-opus-154589
URL: http://geb.uni-giessen.de/geb/volltexte/2020/15458/


Freie Schlagwörter (Deutsch): Thermoelektrik , anorganische Chemie
Freie Schlagwörter (Englisch): thermoelectric , inorganic chemistry
Universität Justus-Liebig-UniversitĂ€t Gießen
Institut: Institut fĂŒr Anorganische und Analytische Chemie; Institut fĂŒr Physikalische Chemie
Fachgebiet: Chemie
DDC-Sachgruppe: Chemie
Dokumentart: Dissertation
Sprache: Deutsch
Tag der mĂŒndlichen PrĂŒfung: 25.08.2020
Erstellungsjahr: 2020
Publikationsdatum: 08.09.2020
Kurzfassung auf Deutsch: Im Rahmen der hier vorliegenden Arbeit wurden drei potentielle chalkogenid basierte thermoelektrische Materialsysteme bezĂŒglich ihrer strukturellen als auch thermoelektrischen Eigenschaften untersucht. Dabei lag das Augenmerk auf Materialien, welche aus gut verfĂŒgbaren und nicht toxischen Elementen bestehen, da diese fĂŒr eine kommerzielle und breite Anwendung fĂŒr die WĂ€rmerĂŒckgewinnung mittels Thermoelektrika notwendig ist. DarĂŒber hinaus muss auf die thermoelektrische Effizienz geachtet werde, welche durch die GĂŒtezahl zT gegeben ist. FĂŒr eine hohe Effizienz mĂŒssen Thermoelektrika eine hohe elektrische LeitfĂ€higkeit und einen ebenfalls hohen Seebeck-Koeffizienten aber zugleich eine niedrige thermische LeitfĂ€higkeit besitzen. Innerhalb dieser Arbeit wurden die strukturellen und thermoelektrischen Eigenschaften von AgxTiS2 untersucht. Die strukturelle Charakterisierung zeigt einen erfolgreichen Silbereinbau bis zu einem Gehalt von x = 0,4 und ein Löslichkeitslimit bei x = 0,42. Die thermoelektrische GĂŒtezahl zeigt aufgrund der deutlichen Abnahme des Seebeck-Koeffizienten und der Zunahme der thermischen LeitfĂ€higkeit keine Verbesserung. Allerdings konnte gezeigt werden, dass aufgrund der Vorzugsorientierung bei diesem Materialsystem die richtungsabhĂ€ngige Messung von grĂ¶ĂŸter Wichtigkeit ist. Die Proben der AgBi1-xSbxSe2 Reihe zeigen einen erfolgreichen Einbau von Sb3+ auf beide Bi3+- Positionen trotz des strukturellen Unterschiedes bei Raumtemperatur. Es konnte ein erfolgreicher Einbau von Sb3+ bis zu einem Gehalt von x = 0,15 erreicht werden. Durch den Einbau von Antimon konnte die zweite Phasenumwandlungstemperatur um 40 K reduziert werden. Die thermoelektrischen Eigenschaften zeigen einen Wechsel der LadungstrĂ€ger von Elektronen zu Löchern hin, welcher vermutlich durch intrinsische Defekte im Material hervorgerufen werden. Zuletzt wurde die feste Lösung von CuSbS2-xSx strukturell und auf ihre thermische LeitfĂ€higkeit hin charakterisiert, da dieses Materialsystem bislang nur wenig in der Literatur beschrieben wurde. Die strukturelle Charakterisierung beweist einen erfolgreichen Einbau von Selen in die Struktur, jedoch in Anwesenheit einer Nebenphase. Des Weiteren nehmen die Gitterparameter und Polyedervolumen mit steigendem Selengehalt linear zu. Aufgrund der großen BandlĂŒcke und des dadurch hohen elektrischen Widerstandes der Proben konnte hier nur die thermische LeitfĂ€higkeit der Proben gemessen werden.
Kurzfassung auf Englisch: Within the scope of the presented study, three potential chalcogenide-based thermoelectric material systems were investigated regarding their structural as well as thermoelectric properties. The focus was on materials that consist of available and non-toxic elements, as this is necessary for a broad commercial application in heat energy recovering by thermoelectrics. To achieve this, attention must be paid to the thermoelectric efficiency, which is given by the figure of merit zT. For high efficiency, thermoelectrics must have a high electrical conductivity as well as a high Seebeck coefficient, but at the same time a low thermal conductivity.
Within this work the structural and thermoelectric properties of AgxTiS2 were investigated. The structural characterization shows a successful silver incorporation up to a content of x = 0.4 and a solubility limit at x = 0.42. The thermoelectric figure of merit shows no improvement due to the significant decrease of the Seebeck coefficient and the increase of the thermal conductivity with increasing silver concentration. However, it could be shown that a directional measurement is of the utmost importance due to the preferential orientation of this material system.
Samples of the AgBi1-xSbxSe2 series show a successful incorporation of Sb3+ on both crystallographically different Bi3+ sites despite the structural difference at room temperature. It was possible to achieve a successful incorporation of Sb3+ up to a content of x = 0.15. The incorporation of antimony reduced the second phase transition temperature by 40 K. The thermoelectric properties show a change in charge carriers from electrons to holes, which are probably caused by intrinsic defects in the material.
In the end, the solid solution of CuSbS2-xSex was characterized structurally and on its thermal conductivity, since this material system has so far been little investigated in the literature. The structural characterization demonstrates successful incorporation of selenium into the structure, but in the presence of minor phase. Furthermore, the lattice parameters and the volume of polyhedra increase linearly with increasing selenium content. Due to the large band gap and the resulting high electrical resistance of the synthesized samples, only the thermal conductivity could be investigated.
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