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Sustainable solar energy conversion with defined ferrite nanostructures

Nachhaltige solare Energieumwandlung mit definierten ferritischen Nanostrukturen

Kirchberg, Kristin


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Bitte beziehen Sie sich beim Zitieren dieses Dokumentes immer auf folgende
URN: urn:nbn:de:hebis:26-opus-146377
URL: http://geb.uni-giessen.de/geb/volltexte/2019/14637/


Freie Schlagwörter (Deutsch): Photoelektrochemie , Nanopartikel , Mesoporen , Ferrite , Photokatalyse
Freie Schlagwörter (Englisch): photoelectrochemistry , nanoparticles , mesopores , ferrites , photocatalysis
Universität Justus-Liebig-Universit√§t Gie√üen
Institut: Physikalisch-Chemisches Institut
Fachgebiet: Chemie
DDC-Sachgruppe: Chemie
Dokumentart: Dissertation
Sprache: Englisch
Tag der m√ľndlichen Pr√ľfung: 07.04.2019
Erstellungsjahr: 2018
Publikationsdatum: 31.05.2019
Kurzfassung auf Englisch: The present thesis deals with the synthesis and characterization of nanostructured, phase-pure ferrite materials (MFe2O4) concerning their potential use in photocatalysis and photoelectrochemistry. The cubic spinel magnesium and zinc ferrite (MgFe2O4 and ZnFe2O4) and the orthorhombic calcium ferrite (CaFe2O4) were chosen as photocatalyst materials due to their composition of earth-abundant and non-toxic elements. They exhibit band gaps of 1.9 eV ‚Äď 2.0 eV[2,3], which allows to perform photocatalytic reactions under visible light excitation. While MgFe2O4 and CaFe2O4 are reported to be n-type and p-type semiconductors, respectively, contradictory reports were published on the band positions and semiconducting behavior of ZnFe2O4. Thus, this thesis aims to clarify these characteristics for the three chosen compounds.
Solution-based synthesis procedures were selected on the basis of literature reports[4,5] to produce nanoparticles and mesoporous thin films of the selected ferrite compounds. For nanoparticle synthesis, a microwave-assisted approach was chosen. Furthermore, methods for post-synthetic and in situ production of colloidal solutions were developed. This offers the possibility to study the interplay of colloidal stability, the nature of surfactants and the resulting efficiency for photocatalytic degradation processes.
To create mesoporous thin films, a dip-coating approach was applied investigating different block-copolymers used as porogens. The synthesis procedure was optimized with regard to the activity under visible light. By this means, conclusions on the connection between the pore morphology and crystallinity of mesoporous thin films and their photoelectrochemical performance was possible.
Special focus was put on the phase purity of the synthesized ferrites, which was checked not only by X-ray diffraction (XRD), but also by Raman spectroscopy. Besides, various analytical methods such as spectroscopic tools, physisorption, photoelectrochemistry or synchrotron-based X-ray absorption techniques (XES, XANES, RIXS) were employed to achieve a detailed characterization and a deeper understanding of the photocatalytic and photoelectrochemical properties of the chosen ferrite materials.
Kurzfassung auf Deutsch: Die vorliegende Arbeit besch√§ftigt sich mit der Synthese und Charakterisierung von nanostrukturierten, phasenreinen Ferritmaterialien (MFe2O4) in Hinblick auf ihre potentielle Anwendung in der Photokatalyse und Photoelektrochemie. Die kubischen Spinelle Magnesio- und Zinkferrit (MgFe2O4 und ZnFe2O4) und das orthorhombische Calciumferrit (CaFe2O4) wurden als photokatalytische Materialien ausgew√§hlt aufgrund ihrer ressourcenreichen und ungiftigen Elemente. Die Materialien weisen Bandl√ľcken zwischen 1.9 eV und 2.0 eV[2,3] auf, was die photokatalytische Anwendung unter Verwendung von sichtbarem Licht als Anregungsquelle erm√∂glicht. W√§hrend MgFe2O4 und CaFe2O4 als n-typischer bzw. p-typischer Halbleiter identifiziert wurden, gibt es in der Literatur widerspr√ľchliche Berichte √ľber die Bandpositionen und Halbleitercharakteristika des ZnFe2O4. Daher zielt diese Thesis auf die Aufkl√§rung dieser Charakteristika f√ľr alle drei ausgew√§hlten Verbindungen.
Es wurden Synthesemethoden aus homogener L√∂sung anhand von Literaturstellen[4,5] ausgew√§hlt, um Nanopartikel sowie mesopor√∂se D√ľnnfilme der ausgew√§hlten Ferritmaterialien herzustellen. F√ľr die Nanopartikelsynthese wurde ein mikrowellengest√ľtzter Ansatz gew√§hlt. Au√üerdem wurden Methoden zur direkten und post-synthetischen Erzeugung kolloidaler L√∂sungen entwickelt. Dies erm√∂glicht die Erforschung der Zusammenh√§nge zwischen Kolloidstabilit√§t, Art der Oberfl√§chenreagenzien und der resultierenden Effizienz in photokatalytischen Abbaureaktionen.
Um mesopor√∂se D√ľnnfilme herzustellen, wurde ein Tauchbeschichtungsverfahren verwendet und der Einfluss verschiedener Block-Copolymere als Porentemplate untersucht. Die Synthese wurde hinsichtlich der Aktivit√§t der Materialien bei Bestrahlung mit sichtbarem Licht optimiert. Dadurch konnten R√ľckschl√ľsse auf den Zusammenhang zwischen Porenmorphologie und Kristallinit√§t mesopor√∂ser D√ľnnfilme und deren photoelektrochemischer Leistungsf√§higkeit getroffen werden.
Besonderer Fokus wurde auf die Phasenreinheit der synthetisierten Ferrite gelegt, was mittels R√∂ntgendiffraktion (XRD) und Raman-Spektroskopie √ľberpr√ľft wurde. Au√üerdem wurden verschiedene Analysemethoden wie beispielsweise spektroskopische Methoden, Physisorption, Photoelektrochemie oder synchrotrongest√ľtzte R√∂ntgenabsorptionstechniken (XANES, XES, RIXS) genutzt, um eine umfassende Charakterisierung der synthetisierten Proben zu erm√∂glichen und ein tieferes Verst√§ndnis √ľber die photokatalytischen und photoelektrochemischen Eigenschaften der ausgew√§hlten Materialien zu erhalten.
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