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Strukturelle Untersuchung des k-Ce2Zr2O8 und seiner AktivitÀt als Deacon-Katalysator

Structural investigation of k-Ce2Zr2O8 and its activity as Deacon catalyst

Urban, Sven


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Bitte beziehen Sie sich beim Zitieren dieses Dokumentes immer auf folgende
URN: urn:nbn:de:hebis:26-opus-137647
URL: http://geb.uni-giessen.de/geb/volltexte/2018/13764/


Freie Schlagwörter (Deutsch): Deacon-Reaktion , Ceroxid
Universität Justus-Liebig-UniversitĂ€t Gießen
Institut: Institut fĂŒr Physikalische Chemie
Fachgebiet: Chemie
DDC-Sachgruppe: Chemie
Dokumentart: Dissertation
Sprache: Deutsch
Tag der mĂŒndlichen PrĂŒfung: 13.06.2018
Erstellungsjahr: 2017
Publikationsdatum: 11.10.2018
Kurzfassung auf Deutsch: Im Rahmen der vorliegenden Dissertation soll der Einfluss der SauerstoffspeicherkapazitÀt (engl.: oxygen storage capacity, OSC) auf die katalytische AktivitÀt von CexZr1-xO2 in der heterogen katalysierten Oxidation von Chlorwasserstoff, der sogenannten Deacon-Reaktion und der Oxidation von Kohlenstoffmonoxid (CO) bestimmt werden. Zu diesem Zweck werden Mischoxide aus Cer und Zirconium unterschiedlich synthetisiert, charakterisiert und als Katalysator in diesen Reaktionen genutzt.
Mittels nanostrukturierter Katalysatoren wird zunĂ€chst ermittelt, welche Zusammensetzung von CexZr1-xO2 die grĂ¶ĂŸte AktivitĂ€t und die grĂ¶ĂŸte StabilitĂ€t in der Deacon-Reaktion besitzt. Die Herstellung der Proben geschieht durch Elektrospinnen, einem Verfahren zur Herstellung von Fasern mit Durchmessern von wenigen Nanometern bis zu wenigen Mikrometern aus nahezu jedem gewĂŒnschten Material. Die höchste AktivitĂ€t und auch StabilitĂ€t können im Bereich mittlerer Zusammensetzung (x ≈ 0,5) erreicht werden.
Eine spezielle Phase des CexZr1-xO2 ist die sogenannte k-Phase. Sie zeichnet sich durch sehr hohe OSC-Werte aus. Diese Dissertation untersucht den Syntheseprozess und beschreibt ihn erstmals mit umfangreichen in-situ-Daten. FĂŒr die Synthese ist ein Reduktionsschritt von 1500 °C unter H2-haltiger AtmosphĂ€re vonnöten, bevor die pyrochlore Phase bei 600 °C in Luft wieder oxidiert wird. Bei diesem Oxidationsschritt findet die Phasenumwandlung von der pyrochloren Phase zur κ-Phase statt. Diese Transformation ist schon bei einer Temperatur von 330 °C abgeschlossen. Die erhöhte Temperatur bis 600 °C ist jedoch zur vollstĂ€ndigen Oxidation des Materials nötig. Mithilfe der k-Phase wird im Anschluss der Einfluss der OSC auf die Deacon-Reaktion und die CO-Oxidation ĂŒberprĂŒft. Die Gasphasenoxidation von Chlorwasserstoff (HCl) mit Sauerstoff (O2) zu Chlor (Cl) und Wasser (H2O) wird Deacon-Reaktion genannt. Die AktivitĂ€t der Katalysatoren fĂŒr diese Reaktion ist fĂŒr die getesteten Katalysatormaterialien unabhĂ€ngig von den ermittelten OSC-Werten der Materialien. Im Gegensatz dazu zeigt die CO-Oxidation eine hohe AbhĂ€ngigkeit von dem ermittelten OSC-wert. Eine erhöhte OSC ermöglicht deutlich verbesserte AktivitĂ€tswerte fĂŒr diese Reaktion.
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