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Synthese und Funktionalisierung lumineszierender Nanopartikel fĂŒr potenzielle biologische Anwendungen

Synthesis and Functionalization of Luminescent Nanoparticles for Potential Biological Applications

Schulze, Anne Sophie


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Bitte beziehen Sie sich beim Zitieren dieses Dokumentes immer auf folgende
URN: urn:nbn:de:hebis:26-opus-136862
URL: http://geb.uni-giessen.de/geb/volltexte/2018/13686/


Freie Schlagwörter (Deutsch): Nanopartikel , Lumineszenz , Quantum Dots , Lanthanoide
Universität Justus-Liebig-UniversitĂ€t Gießen
Institut: Institut fĂŒr Anorganische und Analytische Chemie
Fachgebiet: Chemie
DDC-Sachgruppe: Chemie
Dokumentart: Dissertation
Sprache: Deutsch
Tag der mĂŒndlichen PrĂŒfung: 15.07.2018
Erstellungsjahr: 2018
Publikationsdatum: 16.08.2018
Kurzfassung auf Deutsch: Im Rahmen der Arbeit wurden lumineszierende Nanopartikel (NP) hergestellt, die aufgrund ihrer optischen Eigenschaften in biologischen Systemen als Fluoreszenzmarkierung Anwendung finden könnten. Der Schwerpunkt lag dabei auf II-VI-QDs, insbesondere CdTe, mit verschiedenen MercaptocarbonsĂ€ure-liganden. Außerdem wurden Lanthanoid-dotierte NP mit verschiedenen Materialien als Wirtsgitter (YVO4, ZrO2, CeO2) hergestellt. In beiden FĂ€llen wurde der Einfluss unterschiedlicher Synthesebedingungen auf die Eigenschaften der Partikel untersucht. Sowohl die Lanthanoid-dotierten NP als auch die CdTe-QDs wurden funktionalisiert. FĂŒr diese QDs erfolgten bereits erste Untersuchungen, um sie als Fluoreszenzmarkierung zu verwenden.
In Falle der QDs wurde der Einfluss der Reaktionstemperatur, des VerhĂ€ltnisses von Cd:Te wĂ€hrend der Synthese, die AlkylkettenlĂ€nge und Art der Liganden auf die optischen Eigenschaften untersucht. Alle diese Faktoren beeinflussen Absorption und Emission auf unterschiedliche Weise. Die CdTe-QDs wurden mit einer ZnS-Schale passiviert, um die ZytotoxizitĂ€t zu verringern. Außerdem konnte auch hier ein Einfluss der Schale auf die optischen Eigenschaften beobachtete werden. Je nach PartikelgrĂ¶ĂŸe wurden v. a. die Emissionsmaxima zu lĂ€ngeren bzw. kĂŒrzeren WellenlĂ€ngen verschoben. Es konnten ebenfalls CSS-QDs, in Form von CdTe/CdS/ZnS, erhalten werden, welche jedoch zur PolydispersitĂ€t neigten, weshalb auf eine weitere Untersuchung dieser verzichtet wurde. Neben CdTe wurden auch andere binĂ€re (CdS, ZnS, ZnTe) und tertiĂ€re (ZnSxTe1-x, CdSxTe1-x, ZnxCd1-xTe) II-VI-QDs hergestellt. Diese konnten die CdTe-QDs jedoch nicht hinsichtlich der Eigenschaften ĂŒbertreffen. Es war darĂŒber hinaus möglich, CdTe/ZnS-MUDA-QDs mit dem Oligosaccharid LNTEt zu funktionalisieren. Diese funktionalisierten Partikel wurden auf ihre ToxizitĂ€t an SH-SY5Y-Zellen getestet und des Weiteren die Zellaufnahme der funktionalisierten und unfunktionalisierten QDs untersucht.
Ln-dotierte Materialien dienten als Alternative zu den QDs, da sie ebenfalls fluoreszierten, aber aus toxikologischer Sicht weniger bedenklich sind. Von den drei unterschiedlichen Wirtsmaterialen erwies sich CeO2 als relativ ungeeignet, da die Lumineszenz nur sehr schwach, wenn ĂŒberhaupt vorhanden, war. ZrO2 und YVO4 stellten sich als wesentlich geeigneter, wenn auch nicht als optimal, heraus.
Im Falle von YVO4:Ln wurde zunĂ€chst untersucht, welche Edukte sich fĂŒr die Synthese eigneten. Dabei zeigte sich, dass Oxide nicht die gewĂŒnschten Ergebnisse hinsichtlich der Reproduzierbarkeit lieferten. Bessere Ergebnisse konnten mit den Nitraten erzielt werden. Zudem konnte die breite GrĂ¶ĂŸenverteilung mit verschiedenen CarbonsĂ€urederivaten verringert werden. Von zwölf verwendetet Lanthanoiden fĂŒr die Dotierung, konnte bei sieben (Sm, Eu, Tb, Dy, Ho, Er, Tm) eine Fluoreszenz beobachtet werden. Um eine möglichst starke Lumineszenz zu erzielen, wurden unterschiedliche Dotierungsgrade gewĂ€hlt, wobei geringere Dotierungsgrade generell bessere LumineszenzintensitĂ€ten lieferten als höhere.
ZrO2-NP konnten ohne Liganden reproduzierbar und mit einer relativ engen GrĂ¶ĂŸenverteilung synthetisiert werden. FĂŒr die Dotierung wurden sowohl die Oxide, als auch wasserlösliche VorlĂ€ufer der Lanthanoide verwendet. Von den zwölf verwendet Lanthanoiden wiesen vier (Sm, Eu, Tb, Dy) im Falle der wasserlöslichen Edukte und zwei (Eu, Dy) im Falle der Oxide Fluoreszenz auf. Auch hier wurden meist fĂŒr geringere Dotierungsgrade höhere LumineszenzintensitĂ€ten erzielt. Eine Codotierung mit Europium und Terbium wurde ebenfalls durchgefĂŒhrt. Die ZrO2:Eu-NP wurden außerdem erfolgreichen mit einer SiO2-Schale aus APTS und TEOS versehen. Die freien Aminogruppen des APTS konnten mit CarbonsĂ€urederivaten funktionalisiert werden.
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