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Morphological influences on the photocatalytic activity of a CsTaWO6 model system

Über den Einfluss unterschiedlicher Morphologie auf die photokatalytische AktivitĂ€t einen CsTaWO6 Modellsystems

Weller, Tobias


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Bitte beziehen Sie sich beim Zitieren dieses Dokumentes immer auf folgende
URN: urn:nbn:de:hebis:26-opus-129169
URL: http://geb.uni-giessen.de/geb/volltexte/2017/12916/


Freie Schlagwörter (Deutsch): Photokatalyse , Nanostrukturierung , Defekt-Pyrochlor-Struktur , CsTaWO6 , Nanopartikel , Mesoporen
Freie Schlagwörter (Englisch): photocatalysis , nanostructuring , defect pyrochlore structure , CsTaWO6 , nanoparticles , mesoporosity
Universität Justus-Liebig-UniversitĂ€t Gießen
Institut: Physikalisch-Chemisches Institut
Fachgebiet: Chemie
DDC-Sachgruppe: Chemie
Dokumentart: Dissertation
Sprache: Englisch
Tag der mĂŒndlichen PrĂŒfung: 10.05.2017
Erstellungsjahr: 2017
Publikationsdatum: 08.06.2017
Kurzfassung auf Englisch: In the present work, the influence of different morphologies on the photocatalytic activity of a semiconducting transition metal oxide was investigated. The quaternary photocatalyst caesium tantalum tungstate (CsTaWO6) was therefore used as a model system. This compound exhibits a number of advantages compared to other photocatalysts such as titanium dioxide (TiO2) due to its crystallization in just one cubic crystal structure and its beneficial band positions for the test reaction of photocatalytic hydrogen generation. CsTaWO6 was nanostructured via hydrothermal and sol-gel processes to investigate the influence of surface area, crystallinity and pore sizes on the photocatalytic activity. It was possible to synthesize single crystal CsTaWO6 nanoparticles with different crystallite sizes and mesoporous materials with a number of pore sizes, pore ordering and resulting surface areas. When looking at the photocatalytic hydrogen evolution of all the investigated samples, it could be shown that an increase in surface area does not correlate with an increase in activity. In fact, the optimum crystallite size was found to be the most important aspect in nanostructured photocatalyst, whereas for CsTaWO6 this optimum lies at 12 to 13 nm. Furthermore, it could be shown that larger pores lead to an enhanced hydrogen production in mesoporous photocatalysts. In general, a decrease of the synthesis temperature resulted in an increase in the defect concentration (estimated from strain parameters) and therefore a lower activity. The optimum morphology for the CsTaWO6 system was found to be a mesoporous material with large pores (up to 40 nm), thin pore walls and an optimum crystallite size of approximately 12 nm.
Kurzfassung auf Deutsch: In der vorliegenden Arbeit wurde der Einfluss unterschiedlicher Morphologie auf die photokatalytische AktivitĂ€t eines halbleitenden Übergangsmetalloxids untersucht. Dazu wurde der quaternĂ€re Photokatalysator CĂ€siumtantalwolframat (CsTaWO6) als Modellsystem verwendet. Diese Verbindung besitzt gegenĂŒber anderen Photokatalysatoren wie Titandioxid (TiO2) den Vorteil, dass es nur in einer einzigen, kubischen Kristallstruktur kristallisiert und zudem ĂŒber Bandpositionen verfĂŒgt, die fĂŒr die Testreaktion der photokatalytischen Wasserstoffproduktion optimal liegen. CsTaWO6 wurde ĂŒber Hydrothermal- und Sol-Gel-Synthesen nanostrukturiert, um den Einfluss von OberflĂ€che sowie Kristallit- und PorengrĂ¶ĂŸe auf die photokatalytische AktivitĂ€t zu ĂŒberprĂŒfen. Dabei konnten einkristalline CsTaWO6-Nanopartikel in unterschiedlichen KristallitgrĂ¶ĂŸen hergestellt werden, sowie mesoporöse Materialien mit einer Reihe von PorengrĂ¶ĂŸen, Porenordnung und daraus resultierenden OberflĂ€chen. Bei Betrachtung der photokatalytischen Wasserstoffentwicklung aller prĂ€parierten Proben konnte gezeigt werden, dass eine OberflĂ€chenvergrĂ¶ĂŸerung nicht mit einer VergrĂ¶ĂŸerung der AktivitĂ€t korreliert. Vielmehr kann die optimale KristallitgrĂ¶ĂŸe als wichtigster Aspekt in nanostrukturierten Photokatalysatoren angesehen werden, wobei dieser Wert im Falle des CsTaWO6 bei 12 bis 13 nm liegt. Zudem konnte herausgefunden werden, dass große Poren in mesoporösen Photokatalysatoren zu einer verbesserten WasserstoffÂŹentwicklung beitragen. Die AbhĂ€ngigkeit der Synthesetemperatur auf die AktivitĂ€t wurde auf die steigende Defektkonzentration mit sinkender Temperatur zurĂŒckgefĂŒhrt, wobei mit dieser auch die photokatalytische Wasserstoffproduktion abnahm. Als optimale Morphologie konnte fĂŒr CsTaWO6 ein mesoporöses Material mit großen Poren (bis 40 nm), dĂŒnnen PorenwĂ€nden und KristallitgrĂ¶ĂŸen um das fĂŒr CsTaWO6 gefundene Optimum von 12 nm bestimmt werden.
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