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Development of a mobile high-resolution Multiple-Reflection Time-of-Flight Mass Spectrometer for in-situ life science application

Entwicklung eines mobilen hochauflösenden Multireflexion Flugzeitmassenspektrometers für In-situ Anwendung in den Lebenswissenschaften

Lang, Johannes Sebastian


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Bitte beziehen Sie sich beim Zitieren dieses Dokumentes immer auf folgende
URN: urn:nbn:de:hebis:26-opus-125911
URL: http://geb.uni-giessen.de/geb/volltexte/2017/12591/

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Freie Schlagwörter (Englisch): mass spectrometry , high resolution , tandem , in-situ , MS/MS
Universität Justus-Liebig-Universität Gießen
Institut: II. Physikalisches Institut
Fachgebiet: Physik
DDC-Sachgruppe: Physik
Dokumentart: Dissertation
Sprache: Englisch
Tag der mündlichen Prüfung: 14.02.2017
Erstellungsjahr: 2016
Publikationsdatum: 20.03.2017
Kurzfassung auf Englisch: A compact and mobile high resolution and high accuracy Mutliple-Reflection Time-of-Flight Mass Spectrometer (MR-TOF-MS) has been designed, built, commissioned and characterized. A new method delivers the capability for isobar separation and is a prerequisite for possible subsequent mass measurements (MS N) in future experiments. This work gives an introduction to the theoretical principles of high performance and in-situ mass spectrometry and describes the whole building chain of a powerful instrument – that has its origin in nuclear physics – and now features the application in in-situ analytics and in life science with high analytical value on a mobile platform.
The wide field of mass spectrometry offers complex and stationary instruments with outstanding performance (mass resolving power Rm > 100000, mass accuracy delta m=m < 1 ppm) on one hand and portable, less powerful devices for in-situ investigation on the other hand. The concept of MR-TOF-MS offers high mass spectrometric performance in a compact and robust concept, offering high mass resolving power, high mass accuracy, short measurement cycles and lowest infrastructural needs. The MR-TOF-MS of this work has been designed with the goal to build a device, which combines the aspects of high performance and field deployment. It is capable of application in fundamental sciences for precision measurements, as well as for various life science analytics that can be performed directly at the investigation site. The mass resolving power of Rm > 300000 is independent on mass and enables the resolution of isobars and isotopes at even high molecular mass. The mass accuracy of delta m/m < 1 ppm allows to determine the composition and structure of biomolecules. Time-dependent studies such as chromatography and high throughput measurements are supported by a repetition rate of up to 2000 Hz. A new method for a highly mass-resolved separation with a resolution of Rs > 60000 may enable distinct precursor selection for tandem experiments and fragmentation studies in future, as well as the removal of isobaric contaminants in nuclear physics experiments.
The mass spectrometer itself relies on an effective combination of radio frequency quadrupoles and a multiple-reflection time-of-flight analyzer. Ion optics and system supply have been shaped into a rugged and transportable format. An atmospheric pressure interface offers great flexibility in the choice of the ion source and provides an essential in-situ aspect. Most components are custom-made and specially developed. This prototype instrument is ruggedized, reliable, stable in operation with a start-up time of 20 min only and therefore ideally suited for in-situ application like in the field of medicine, civil safety and environmental research. There is no need for further infrastructure.
Kurzfassung auf Deutsch: Ein kompaktes, mobiles hochauflösendes und hochgenaues Multireflexions Flugzeit Massenspektrometer (MR-TOF-MS) wurde entworfen, konstruiert, gebaut, in Betrieb genommen und charakterisiert. Eine neue Methode eröffnet die Möglichkeit zur Isobaren Separation und ist ein Grundstein für etwaige nachlaufende Massenmessung (MS N) in künftigen Experimenten. Diese Arbeit gibt eine Einführung in die theoretischen Grundlagen eines leistungsstarken Massenspektrometers, dessen Ursprung in der Kernphysik liegt. Es ermöglicht den Einsatz in Vor-Ort-Analytik und in in Lebenswissenschaften durch hohe analytische Aussagekraft auf mobiler Basis.
Es gibt Massenspektrometer mit höchstem Massenauflösungsvermögen (Rm > 100000) und präziser Massenbestimmung (delta m/m < 1 ppm). Diese sind jedoch sehr gross, empfindlich und laborgebunden. Existierende portable Instrumente für Vor-Ort Analysen haben im Gegenzug ein eingeschränktes Leistungsvermögen. Die Idee eines Multireflexions-Flugzeit-Massenspektrometers erlaubt einen kompakten und robusten Aufbau mit enormer Massenauflösung und Massengenauigkeiten, kurzen Analysezeiten und geringsten Anforderungen an benötigte Infrastruktur. Das Gerät dieser Arbeit wurde entwickelt um Hochleistungs-Massenspektrometrie und Feldtauglichkeit zu kombinieren. Es ermöglicht den Einsatz in der Grundlagenforschung mit hochgenauer Massenmessung und vielfältige Anwendung in Vor-Ort Analysen der Lebenswissenschaften. Das erreichte Massenauflösungsvermögen von Rm > 300000 ist massenunabhängig und erlaubt es, isobare und isotope Moleküle mit hohen Massen zu unterscheiden. Die Massengenauigkeit von delta m=m < 1 ppm erlaubt die Bestimmung von Zusammensetzung und Struktur von Biomolekülen. Die Kombination mit zeitabhängigen Methoden wie Chromatographie und Messungen mit hohem Durchsatz sind durch eine hohe Repetitionsrate von bis zu 2000 Hz gewährleistet. Eine neue Mehtode zur hoch massenaufgelösten Separation (Rs > 60000) von beliebigen Ionenspezies kann künftig exakt ausgewählte Vorläufer-Ionen für Tandem Experimente und Fragmentations Untersuchungen liefern, sowie die Unterdrückung von isobaren Kontaminationen bei kernphysikalischen Experimenten ermöglichen.
Das Massenspektrometer beruht auf der nachhaltigen Kombination von Radiofrequenz Quadrupolen und einem Multireflexions-Flugzeit-Analysator. Die Ionenoptik und alle benötigten Systemkomponenten sind in einen robusten und transportablen Rahmen eingebaut. Ein atmosphärisches Einlasssytem stellt die Kopplung mit verschiedenstartigen Ionenquellen sicher und ist wesentlicher Bestandteil der Vor-Ort Analyse Möglichkeit. Die speziellen Komponenten sind eigens entwickelt und gefertigt. Dieses Prototyp-Instrument ist robust ausgelegt, zuverlässig, mit stabiler Messgenauigkeit und einer vollständigen Einsatzbereitschaft nach schon 20 min und somit ideal geeignet für Vor-Ort Analysen in Bereichen wie Medizin, ziviler Sicherheit und Umweltforschung. Eine zusätzliche Infrastruktur ist dabei nicht von Nöten.
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